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論文

リアルタイム光電子分光による極薄チタニウム酸化膜形成過程の「その場」観察

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

化学工業, 54(9), p.687 - 692, 2003/09

https://ci.nii.ac.jp/naid/80016077080

Ti(0001)表面が酸素ガスによって酸化される様子を実時間その場光電子分光観察した結果について解説する。Ti-2p光電子スペクトルが金属TiからTiO$$_{2}$$に変化する様子から各酸化成分の時間変化が明らかとなった。

論文

Real-time monitoring of initial thermal oxidation on Si(001) surfaces by synchrotron radiation photoemission spectroscopy

吉越 章隆; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 42(6B), p.3976 - 3982, 2003/06

https://doi.org/10.1143/JJAP.42.3976
 被引用回数：6 パーセンタイル：28.14(Physics, Applied)

Si(001)表面の熱酸化過程は、MOSFETのゲート絶縁膜形成において重要な反応系であり、ULSIの微細化により、酸化膜厚を数nmまで制御することが、ますます重要になっている。O$$_{2}$$ガス圧を1$$times$$10$$^{-4}$$Pa,表面温度を870Kから1120Kと変えたときの酸化反応を放射光Si2p及びO1s光電子分光法を用いて調べた。酸素吸着量の時間発展とその際のSi酸化状態の関係が明らかとなった。酸素吸着量の時間変化は、表面温度によりLangmuirタイプと自己触媒反応モデルという反応速度論に基づいた吸着特性で説明ができることがわかった。一方、Si2p光電子スペクトルから、この2つの酸化モデルにおけるSiの酸化状態の時間発展において、反応初期にSi$$^{4+}$$の構造が観測されないことが明らかとなった。固定したエネルギーで光電子強度を測定したこれまでの研究では明らかにできなかった情報を、今回、リアルタイム光電子分光測定により初めて明らかにすることができた。

論文

放射光リアルタイム光電子分光を用いた酸素ガスによるSi(001)表面の熱酸化初期過程の「その場」観察

吉越 章隆; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

真空, 46(5), p.424 - 428, 2003/05

https://doi.org/10.3131/jvsj.46.424

Si(001)表面の酸素分子(1$$times$$10$$^{-4}$$Pa)による初期熱酸化過程(表面温度: 870K$$sim$$1120K)を明らかにするために、放射光Si-2p及びO-1sリアルタイム光電子分光観察を行った。吸着酸素量の時間変化を反応速度論に基づいて解析し、酸素吸着量に対応したSi酸化状態をSi-2p光電子スペクトルの時間発展から明らかにした。

報告書

Nuclear data evaluation for $$^{238}$$Pu, $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu and $$^{242}$$Pu irradiated by neutrons and protons at the energies up to 250 MeV

Konobeyev, A. Y.; 深堀 智生; 岩本 修

JAERI-Research 2002-029, 48 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-029.pdf:1.53MB

質量数238から242までのプルトニウム同位体に対する核データの評価を行った。中性子データは20から250MeVまで評価を行い、20MeVでJENDL-3.3とつなげた。陽子データの評価は1から250MeVまで行った。チャンネル結合光学モデルを用い、弾性散乱,非弾性散乱の角度分布及び透過係数を求めた。前平衡過程の励起子モデルとHauser-Feshbachの統計モデルにより、励起原子核からの中性子及び荷電粒子の放出を求めた。本評価は250MeVまでのプルトニウム同位体に対する評価済ファイル作成として、初めてのものである。

論文

${it In situ}$ analysis using synchrotron radiation photoemission spectroscopy for initial oxidation of oxygen preadsorbed Si(001) surfaces induced by supersonic O$$_{2}$$ molecular beams

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Surface and Interface Analysis, 34(1), p.432 - 436, 2002/08

https://doi.org/10.1002/sia.1332
 被引用回数：3 パーセンタイル：8.63(Chemistry, Physical)

超音速0$$_2$$分子線と高分解能放射光光電子分光法を組み合わせることにより、Si(001)初期酸化反応の実時“その場"観察を行うことに成功したので報告する。これまで、われわれはSPrin-8原研専用軟X線ビームライン(BL23SU)に表面化学の実験ステーションを設置し、Si電子デバイス作製で極めて重要なSi(001)初期酸化反応に着目し研究を開始した。Si-2p光電子スペクトルの内殻準位シフト(ケミカルシフト)を用いて、分子線照射時間にともなう酸化状態の変化を分子線照射下で観察することに成功した。特に、並進運動エネルギーが3.0eVの場合、Si$$^{3+}$$に加えてSi$$^{4+}$$の成分が分子線照射時間とともに増加することを見いだした。このように、高分解能放射光光電子分光法を用いることにより酸素の並進運動エネルギーによって引き起こされる酸化状態の時間変化を明らかにすることができた。さらに、Si-2s、Valence bandスペクトルをSi-2p光電子スペクトルと比較することにより酸化状態の並進運動エネルギー依存性を明らかにした。会議ではこれらの知見をもとにSi(001)表面初期酸化におよぼす並進運動エネルギーの役割とその反応メカニズムを詳細に議論する。

論文

Si 2p and O 1s photoemission from oxidized Si(001) surfaces depending on translational kinetic energy of incident O$$_{2}$$ molecules

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 190(1-4), p.75 - 79, 2002/05

https://doi.org/10.1016/S0169-4332(01)00842-X
 被引用回数：12 パーセンタイル：53.16(Chemistry, Physical)

Si表面の酸化を原子レベルで精密に制御することは、MOSFETのゲート酸化膜の製作にとって重要である。本研究では超音速分子線と放射光光電子分光を用いてO$$_{2}$$分子の並進運動エネルギーがSi(001)表面の初期酸化に与える影響を研究している。これまでに第一原理分子動力学計算で予測されていたO$$_{2}$$分子がSi(001)面上で解離吸着するときのエネルギー障壁を実験的に初めて検証した。1.0eVと2.6eVを境にしてSiの化学結合状態がO$$_{2}$$分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが高分解能光電子分光で確かめられた。さらにO-1sの光電子ピークが2つの成分から構成され、その成分強度比がO$$_{2}$$分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが新たに見いだされた。この事実はO原子の電子状態がその吸着サイトによって異なることを意味している。

論文

酸素分子の並進エネルギーで誘起されるSi(001)表面酸化状態の放射光光電子分光法によるリアルタイム観察

吉越 章隆; 寺岡 有殿

真空, 45(3), p.204 - 207, 2002/03

https://doi.org/10.3131/jvsj.45.204

超音速分子線技術を用いることにより酸素分子の並進エネルギーを制御した状態で、Si(001)-1$$times$$2表面の酸化状態(サブ・オキサイド)の時間変化を高分解能放射光を用いた光電子分光法によって初めてリアルタイムに観察した。実験は、SPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)に設置した表面反応分析装置(SUREAC2000)で行った。並進エネルギーの表面垂直成分が2.9eVの酸素分子線を室温でSi(001)-2$$times$$1表面に照射した時の分子線照射量によるSi-2p光電子スペクトルの変化を調べた。約40秒と極めて短時間で高分解能Si-2p光電子スペクトルが測定でき、各酸化状態に対応するサテライト・ピークが明瞭に観測された。分子線照射量が増加するにつれて各酸化状態が変化し、そのピーク位置は変化しないことが明らかとなった。光電子スペクトルから求めた酸化膜厚と各酸化状態の分子線照射に伴う変化から以下のことが明らかとなった。(1)分子線照射の初期段階(34.4L)においては、Si$$^{1+}$$,Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$の急激な増加が観測されるものの、Si$$^{4+}$$は観測されない。そのときの酸化膜厚は、0.30nmであった。(2)Si$$^{4+}$$が徐々に増加し、最終的に0.57nmに相当する酸化膜厚まで緩やかに増加した。並進エネルギーを2.9eVとすることにより通常の酸素ガスの吸着と異なり、室温において0.57nmの酸化膜を形成できることがわかった。Si$$^{4+}$$の増加に対応して膜厚の緩やかな増加が観測された。(3)Si$$^{4+}$$が増加するにつれて、Si$$^{1+}$$,Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$が減少するが、特にSi$$^{2+}$$が急激に減少した。この結果、Si$$^{4+}$$が主にSi$$^{2+}$$が変化したものと考えられる。

論文

O$$_{2}$$ reaction dynamics with Si(001) surfaces as observed by synchrotron radiation photoemission spectroscopy

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Atomic Collision Research in Japan, No.28, p.97 - 99, 2002/00

入射分子の並進運動エネルギーは表面反応の誘起にとって重要な因子である。われわれは超音速シード分子線技術と高エネルギー分解能光電子分光法をシリコンの初期酸化反応の解析に適用した。われわれは水吸着Si(001)表面では飽和吸着酸素量が酸素分子の並進運動エネルギーに依存して変化することを既に見出している。二つのポテンシャルエネルギー障壁が第一原理計算結果に対応して確認されている。清浄Si(001)表面で如何なる依存性を示すのかを確認する必要がある。そこで清浄Si(001)表面上での酸素分子の解離吸着の並進運動エネルギー依存性がSi-2pとO-1sに対する光電子分光を用いて調べられ、入射エネルギーがどのように極薄酸化膜の形成に影響を与えるかが明らかにされた。

論文

${it In situ}$ analysis using high resolution synchrotron radiation photoemission spectroscopy for initial oxidation of H$$_{2}$$O pre-adsorbed Si(001) surfaces induced by supersonic O$$_{2}$$ molecular beams at room temperature

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Atomic Collision Research in Japan, No.28, p.105 - 107, 2002/00

超音速O$$_{2}$$ビームによって並進運動エネルギーを3.0eVにすると、水が解離吸着したSi(001)表面に、酸素の解離吸着が形成される。各酸化状態の時間発展を、高分解能放射光光電子分光法によるその場観察によって明らかにした。並進運動エネルギーが3.0eVの場合、第2層のバックボンドまで酸化がランダムに進むことが明らかとなった。酸化状態の時間変化から、酸化初期においてはSi$$^{4+}$$が存在しないことが明らかとなった。これは、最表面のダイマーが4つの酸素原子と結合しないことを意味する。つまり、並進運動エネルギーによってダイレクトに、Si(001)表面のサブサーフェイスのSi原子のバックボンドまで酸素分子の解離吸着が起きることを明らかにした。

論文

部分酸化Si(100)表面のO$$_{2}$$並進運動エネルギーとその場放射光光電子分光観察

寺岡 有殿; 吉越 章隆

表面科学, 22(8), p.530 - 536, 2001/08

https://doi.org/10.1380/jsssj.22.530

Si(001)面のパッシブ酸化に与えるO$$_{2}$$分子の並進運動エネルギーの影響を光電子分光法を用いて研究した。加熱ノズルを使用した超音波シードビーム法を用いて、O$$_{2}$$分子の並進運動エネルギーを最大3eVまで制御した。第一原理計算の結果に対応するふたつの並進運動エネルギー閾値(1.0eV,2.6eV)が見いだされた。代表的な並進運動エネルギーで測定されたSi-2p光電子スペクトルはO$$_{2}$$分子の直接的な解離吸着がダイマーとサブサーフェイスのバックボンドで起こることを示唆している。さらに、O原子の化学結合の違いもO-1s光電子スペクトル上で低結合エネルギー成分と高結合エネルギー成分として見いだされた。特に低結合エネルギー成分が並進運動エネルギーの増加とともに増加することが確認された。これもバックボンドの並進運動エネルギー誘起酸化を示唆している。

論文

${it In situ}$ Si-${it 2p}$ core-level spectroscopy using synchrotron radiation for Si(001) initial oxidation by translational kinetic energy of O$$_{2}$$ molecules

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 26(2), p.755 - 758, 2001/06

SPring-8の原研専用軟X線ビームライン(BL23SU)において開始した表面反応ダイナミクスの放射光による「その場」観察に関して、第12回日本MRS学術シンポジウムにおいて発表を行う。SPring-8に建設した表面反応分析装置の特徴の一つは、並進運動エネルギーを制御した分子線照射下での表面反応を、SPring-8軟X線を利用した高分解能放射光光電子分光法を用いて「その場」観察できることである。Si(001)表面の初期酸化過程における酸素分子の並進運動エネルギーの役割を、Si-2p放射光光電子分光法による「その場」観察により調べたので、本会議において報告する。最近、第一原理計算により予想された反応のエネルギー障壁を実験的に明らかにするとともに、並進運動エネルギーと酸化状態との関係を詳しく調べた。放射光光電子分光法による表面反応の「その場」観察により、酸化反応における並進運動エネルギーの役割を明らかにできた。本研究で得られた知見は、近年の電子デバイス作製技術で要求される原子・分子レベルでの表面反応制御技術の基礎として役立つものと考えられる。

論文

${it Real-time}$ observation of oxidation states on Si(001)-2$$times$$1 during supersonic O$$_{2}$$ molecular beam irradiation

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Atomic Collision Research in Japan, No.27, p.80 - 82, 2001/00

酸素分子の並進エネルギーを2.9eVに制御した状態でSi(001)-2$$times$$1表面初期酸化状態をSPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)にて実時間光電子分光測定により明らかにした。初期(約35L以下)では、Si$$^{4+}$$酸化状態は観察されず、Si$$^{1+}$$,Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$の急激な増加が観察された。その後、Si$$^{4+}$$が観察されはじめ徐々に増加した。一方、Si$$^{1+}$$,Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$は、減少し、特にSi$$^{2+}$$が大きく減少した。この結果、初期の酸素ドーズ量では表面ダイマーSi原子は4個の酸素原子に囲まれにくいこと、Si$$^{4+}$$が主にSi$$^{2+}$$から変化したものであることが明らかになった。また、膜厚は0.57nmであった。本研究は、Si(001)表面と酸素分子の反応ダイナミクスとして興味深いばかりでなく、熱反応によらない極薄酸化膜形成技術として、ナノテクノロジー技術の分野でも意義が大きいと考える。

論文

Photoemission spectroscopy of Si(001) surfaces oxidized by hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beams

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Proceedings of 25th International Conference on the Physics of Semiconductors, p.321 - 322, 2000/00

シリコンの表面酸化は電子デバイスの製造に重要であるばかりでなく表面反応分析の対象としても興味深い。これまでに第一原理計算によってSi(001)面のO$$_{2}$$分子による解離吸着過程には0.8eVと2.4eVに2つの運動エネルギー障壁が存在することが予言されている。われわれはO$$_{2}$$のSi(001)面への化学吸着に対する運動エネルギー効果を実験的に研究するためにSPring-8のBL23SUに表面反応分析装置を建設した。Mg-K$$alpha$$線を用いた0-1sの光電子強度が運動エネルギーに依存して増加し、1.0eVと2.6eVに2つのしきい値を見いだした。さらにSi-2pの光電子分光を放射光を用いて行い、サブオキサイドのサテライトピークが運動エネルギーに依存して変化する現象を見いだした。0.6eVではSi$$^{+}$$が主であるのに対して2.0eVと2.9eVではSi$$^{3+}$$が主となる。これは1.0eV程度のしきい値を越えた解離吸着が最表面二量体のバックボンドで起こるためと解釈された。

口頭

Use of NaH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and (NaPO$$_{3}$$)$$_{n}$$ as a phosphate source for development of magnesium phosphate cements

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Kai Wuen, O.*; 入澤 啓太; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

Magnesium phosphate cements (MPCs) is an important engineering material that have been extensively used as fast setting repair cements in civil engineering. MPCs are formed through an exothermic acid-base reaction between MgO and a soluble phosphate source (commonly NH$$_{4}$$H$$_{2}$$PO$$_{4}$$ or KH$$_{2}$$PO$$_{4}$$) forming a crystalline magnesium phosphate salt (struvite or K-struvite respectively). The present study investigates the effect of using different sodium phosphate sources (NaH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and/or (NaPO$$_{3}$$)$$_{n}$$) and reduction of water content can be highly beneficial for encapsulation of radioactive wastes, since it would minimise the risk of hydrogen gas generation from the radiolysis of water by the radioactive waste components. Our preliminary investigation revealed that the use of these phosphates all resulted in the generation of amorphous products, and curing at 80$$^{circ}$$C also led to a scueessful reduction of the water contents by $$>$$50% in all systems investigated. However, the type of phosphates used appears to have a significant impact on the stability of the products in water, and the mixed use of NaH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and (NaPO$$_{3}$$)$$_{n}$$ indicated the best outcome.

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